光催化降解邻二甲苯和对二甲苯相互影响的评价_中国暖通空调网 - 技术交流
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通风·论文

光催化降解邻二甲苯和对二甲苯相互影响的评价
2017-07-17 | 中国暖通空调网 |【
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唐 峰1,严 伟2,丁晓津1,杨旭东3
1.
杭州清稞节能环保科技有限公司;2. 港铁轨道交通(深圳)有限公司;3. 清华大学建筑技术科学系

[摘 要]室内空气环境处于多种VOCs 的混合状态,很有必要对光催化降解多组分VOCs 的相互影响问题进行研究。事实上,多组分VOCs 的相互影响包括竞争吸附和催化剂钝化两个方面,而后者常常被忽视。并且随着VOCs 浓度的增大,反应的进行,副产物的生成及增多,催化剂钝化将变为相互影响的主要方面。考虑竞争吸附修正的单分子(或双分子)L-H 模型能一定程度反映竞争吸附的影响,但不能表达催化剂钝化的影响。本文基于邻二甲苯和对二甲苯双组分的实验结果,提出了可定量描述竞争吸附和催化剂钝化综合影响的新模型,即钝化模型。并给出了多组分相互影响是否可忽略的判断指标。

[关键词]可挥发性有机物;光催化;钝化;动力学模型;多组分相互影响

可挥发性有机物(VOCs)是室内的主要污染物之一。VOCs 对人体的呼吸系统、心血管系统和神经系统会产生明显的不良影响,甚至还会致癌[1-2]。近年来,利用紫外光催化氧化技术(UV-PCO)去除室内空气污染物成为研究的热点之一[3-4]。实际上,室内空气处于多种VOCs 的混合状态。物理吸附和催化反应并不是在催化剂的整个表面上,而是在少量的表面活性中心上发生[5]。在一定条件下,表面的活性中心数量是一定的,为了争夺这些活性中心,多组分VOCs 间可能发生竞争吸附,从而影响各组分的光催化降解性能。很多研究发现,多组分VOCs 的相互影响可以用竞争吸附的单分子或双分子L-H 模型来描述[4,6-7,10]

但是,随着反应的持续,副产物的生成将不可避免,催化剂表面活性点可能强烈吸附这些氧化中间产物而发生钝化,从而也会影响各组分的降解反应,这种影响在高VOCs 浓度时表现的尤为突出[4-5,8-9]。而竞争吸附的单分子和双分子L-H 模型都不能描述这种影响。

在低浓度下多组分VOCs 间的相互影响是可以忽略的[10]。但这个浓度究竟低到什么程度,已有的研究虽有所涉及,却很难给出一个合适的判断方法。当相互影响不可忽略时,如何定量地评价多组分VOCs 相互影响?本文针对这些问题进行实验研究和探讨。

1 实验系统和方法

1.1 实验平台

本实验在平板反应器上进行,图1 为实验台系统的示意图。干净的压缩空气(氮气和氧气按体积百分比79:21 混合而成)经由加湿器加湿后,与VOCs 气体源在混合室里混合均匀,然后流入平板反应器进行光催化反应。

实验系统示意
1 实验系统示意

1.2 实验条件和方法

采用Degussa TiO2(P25) 为催化剂, 涂覆于玻璃片(76.2mm×25.4mm×2.0mm) 上,镀膜方法采用Dipcoating方法[11],一共涂了2 片,串联地放置于不锈钢槽中(160mm×26mm×6mm),玻璃片催化剂负载量为1.55mg/cm2。紫外光源由一根紫外线消毒灯(主波长254nm,功率20W)提供。其他实验条件见表1

1 实验工况
实验工况

打开紫外灯,每30 分钟,用采样管分别采集反应器进出口的污染气体,放入GC-MSD(Agilent 6850/5975VL) 进行定量分析。直至反应器进出口的VOC 浓度稳定后,再采样3 次,关闭紫外灯。为了避免催化剂钝化对下次实验结果的影响,每次实验结束后,都对催化剂进行再生:开紫外灯持续光照一个晚上,同时通以干净的湿空气[2,8]

实验中,邻二甲苯的浓度为0.1~2.2ppm,对二甲苯为0.001~0.013ppm,邻二甲苯的浓度为对二甲苯的150倍左右(通过控制两个VOC 气瓶的流量来实现)。这样的设置主要有两个目的:

1)简化分析:相对于另一组分,目标组分的浓度极低,可忽略目标组分对高浓度组分的影响,只要关注高浓度组分对目标组分的影响即可。

2)聚焦影响:可以把VOCs 间相互影响程度放大到最大,以便更好地观察。

2 反应动力学模型

目前,描述光催化降解多组分VOCs 反应特性的动力学模型主要有三种。假设对流传质不是反应的决定步骤,并且忽略中间产物的影响,VOC 组分的反应速率可表述如下[4,7]

一阶反应模型。在低浓度时,忽略多组分VOCs 的相互影响:

单分子L-H 模型(简称“ULM”)。考虑多组分VOCs 竞争吸附的影响:

双分子L-H 模型(简称“BLM”)。考虑多组分VOCs 和水分子竞争吸附的影响:

式中:r 表示单位反应面积的反应速率(mol/(m2×s));k VOC 的反应速率常数(mol/(m2×s));KKw 分别为VOC、水蒸汽的Langmuir 吸附平衡常数(ppm-1);CCw 分别取为反应器入口处空气中的VOC 浓度、水蒸汽浓度(ppm);i 表示第i VOC。本实验条件下水蒸汽的浓度Cw=8850ppm

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